Das ganze hängt ein bisschen von der Richtung ab, in die du gehen willst: Eine eher realistische Colorierung würde man weicher, mit mehr Details und mit mehr Augenmerk auf reale Lichtverhältnisse anlegen, während man eine eher stilisierte mit weniger Abstufungen und eher flächigen Schattierungen machen würde. Ausgehend von der Linienzeichnung würde ich jetzt eher in Richtung "stilisiert gehen.
Mein erster Tipp wäre, als erstes bevor du mit weichen Werkzeugen sanfte Schattierungen anlegst, erstmal ganz klare Schlagschatten zu setzen. In eher stilisiert gezeichneten Mangas sind typische Stellen hierfür der Hals, Wangen und Stirn, wo sie von Haaren überschattet werden, die Augenlider und die Partien unter Nase und Unterlippe. Das simuliert in vereinfachter Form die Schatten auf einem dreidimensionalen Körper und gibt dem Gesicht Tiefe.
Ich habe mal einfach über dein Bild solche Schatten drübergelegt, bewusst einfach gehalten und mit einem harten, einfarbigen Werkzeug ohne Weichzeichner:
Im dritten Bild sind dann noch zwei kleine Lichtpunke auf Nase und Lippe dazugekommen.
So etwas kann man gut, wenn man ein Grafikprogramm wie GIMP oder Photoshop hat, auf einer eigenen Ebene im Modus "Abdunkeln" machen, so kann man nach Herzenslust rumprobieren und später auch noch Farbe und Intensität anpassen.
Auch bei den Haaren würde ich nochmal schauen, wie die hellen Akzente üblicherweise bei Anime-Haaren liegen, die laufen in einer breiten, gezackten Streifen nämlich quer zur Haarrichtung, um einen Lichtreflex wie hier darzustellen:
http://www.hji.co.uk/hjimages/images/qhs2745/hji/medium/2007-black-gloss.jpg
Deine hingegen sind sehr dünn, und laufen längs an den Haarstähnen entlang, weswegen sie eher wie graue Haare als wie Lichtreflexe aussehen. Bei dem Foto sieht man auch nochmal ein gutes Beispiel für Schlagschatten in einem realen Gesicht.